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純凈銅納米團簇生長及其電催化性能研究取得進展
2018-11-05 00:48 澳門新葡亰游戲8522網站  審核人:

催化反應在能源、環境、化工、食品、醫藥等領域扮演著重要的角色。具有多變化合價態的銅(Cu)是一種重要的催化劑材料,在熱催化和電催化等方面都具有非常廣泛的應用前景。眾所周知,催化劑材料的微觀結構對反應過程具有巨大的影響。降低金屬納米材料的尺寸,獲得更大的比表面積,有可能提高其催化活性。當金屬納米顆粒尺寸降到3 nm以下時,被稱為金屬納米團簇。金屬納米團簇展現出既不同于單原子,也異于納米材料的獨特物理和化學性質,例如半導體特性,高效率熒光發射等。目前報道的金屬納米團簇大部分都是具有表面配體保護的結構。

澳門新葡亰游戲8522網站澳門新葡亰網上平臺app潘書生教授,與香港理工大學和中國科學院固體物理研究所等研究人員合作,提出一種表面等離激元誘導逆置換反應(Plasmon-engineered Anti-Replacement Reaction)的方法,生長出無配體保護、純凈”Cu納米團簇。采用脈沖激光輻照Au納米顆粒與 CuCl2混合溶液,在表面等離激元光激發下,Au納米顆粒產生能量高于費米能級的熱電子,部分能量大于Cu2+/Cu還原電位“熱電子”,將Cu2+離子還原成Cu納米團簇。由于絕大部分熱電子局域分布在金顆粒表面1~10nm附近,僅有這些局域空間的Cu2+離子能夠接收到“熱電子”并被還原,最終形成尺寸為2 nmCu納米團簇。整個反應過程不需要有機配體參與。過剩“熱電子”有效地避免了Cu納米團簇之間相互聚集。在350 nm紫外光激發下,Cu納米團簇發出450 nm波長藍色熒光,表現出典型的金屬團簇特性,有望在熒光標記等方面獲得應用。

進一步的氧還原反應(ORR)實驗研究表明,電壓為—0.9伏時,單位質量Cu納米團簇催化劑的還原電流為0.73 A/g,顯著高于目前表面配體保護Cu納米團簇的電催化劑,優于目前商用的鉑(Pt)催化劑(0.17 A/g)。貴金屬Pt是最好的ORR催化劑,然而其高昂的成本制約了燃料電池技術發展和商業化進程。該研究結果表明,純凈Cu納米團簇在燃料電池中展現出巨大的應用潛力。相關成果以“Plasmon-engineered anti-replacement synthesis of naked Cu nanoclusters with ultrahigh electrocatalytic activity”為題發表在Journal of Materials Chemistry A,并申請國家發明專利(申請號201810389351.4)。

該項工作得到了國家自然科學基金面上項目,澳門新葡亰游戲8522網站百人計劃啟動項目,“香江學者計劃,深圳市科技計劃等經費支持。

 

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表面等離激元誘導逆置換反應

 

 

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http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2018/TA/C8TA06789A#!divAbstract    

 

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